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https://rinacional.tecnm.mx/jspui/handle/TecNM/5321| Title: | SINTESIS DE ELECTROCATALIZADORES CON DIFERENTES FORMAS ALOTROPICAS DE CARBONO DOPADAS CON NITROGENO PARA CELDAS DE COMBUSTIBLES TIPO PEM |
| Authors: | Lardizabal Gutierrez, Daniel |
| Issue Date: | 2022-08-01 |
| Publisher: | Tecnológico Nacional de México |
| metadata.dc.publisher.tecnm: | Instituto Tecnológico de Ciudad Madero |
| Description: | Resumen La síntesis de electrocatalizadores a partir de compuestos carbonosos dopados con nitrógeno surgió en el 2009 con los trabajos de Dai y colaboradores, con la finalidad de sustituir el platino usado en celdas de combustible debido a sus escases y elevado precio. Los estudios en esta rama se han intensificado notoriamente enfocándose inicialmente en el dopado de nanotubos de carbono, grafenos y más recientemente en otros derivados de carbono obtenido de biomasa y compuestos orgánicos pirolizados. El objetivo principal de este estudio fue el sintetizar electrocatalizadores base carbón dopados con nitrógeno. Se seleccionaron tres diferentes formas alotrópicas del carbono como los nanotubos de carbono multipared, el grafito mecánicamente exfoliado (grafenos) y carbón semicristalino obtenido de fibras poliméricas con tratamientos de pirólisis y activación. Se verificó la presencia de estructuras con enlaces grafíticos con alto ordenamiento, en los casos de nanotubos de carbono y grafitos exfoliados mediante las técnicas de caracterización de difracción de rayos X (XRD), espectrometría Raman, microscopia electrónica de transmisión y de barrido (TEM, SEM). Los nanotubos de carbono obtenidos son del tipo de pared múltiple. Por lo que respecta a la síntesis del grafito este logra exfoliarse alcanzando áreas de 65 m2/g obteniendo empaquetamientos de hasta 10 capas. El dopado de los nanotubos se realizó utilizando dos precursores nitrogenantes como lo son el amoniaco y acetonitrilo, el grafito exfoliado se dopó con urea y en el caso de las fibras poliméricas el dopado provino de la misma estructura de las aramidas, las cuales contienen nitrógeno. Esta inserción de nitrógeno en la red cristalina se verifico con los estudios de análisis elemental y espectrometría de rayos X (XPS). Los resultados de la evaluación electroquímica mediante Voltametría cíclica (VC) y Voltametría lineal (VL) con electrodo de Disco Rotatorio (RDE) para la reacción de reducción de oxígeno (ORR) indican que todos los materiales sintetizados tienen actividad, siendo las fibras pirolizadas y activadas las de mejor desempeño, con un 71%, al compararse con una muestra comercial de carbón tipo vulcan con 20% de platino. Estos resultados enseñan que es posible sintetizar electrocatalizadores dopados con nitrógeno libres de metales utilizando precursores y metodologías de menor costo. Otro punto interesante observado, es que el alto ordenamiento en las estructuras grafíticas presentes en el grafito exfoliado y nanotubos de carbono no contribuye substancialmente al desempeño en la actividad de la ORR. Este estudio también presenta los posibles mecanismos en la pirólisis de las fibras poliméricas apoyado con cálculos termodinámicos de las posibles reacciones en el proceso. Se aporta una teoría donde se intenta explicar la posible interacción del nitrógeno en la red grafítica en su actuar como electrocatalizador, basado en dos premisas teóricas como lo son el efecto túnel y la inversión del nitrógeno. |
| metadata.dc.type: | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Appears in Collections: | Doctorado en Ciencias en Materiales |
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